Ядерная переработка - Nuclear reprocessing

Завод по переработке ядерных материалов в Селлафилде , Великобритания

Ядерная переработка - это химическое отделение продуктов деления и неиспользованного урана от отработавшего ядерного топлива . Первоначально переработка использовалась исключительно для извлечения плутония для производства ядерного оружия . С коммерциализацией ядерной энергетики регенерированный плутоний был переработан обратно в МОКС-топливо для тепловых реакторов . Регенерированный уран , также известный как отработавшее топливо материал, в принципе , может быть повторно использовано в качестве топлива, но это только экономичное , когда поставки урана низок и цены высоки. Реактор - размножитель не ограничиваются использованием переработанного плутония и урана. Он может использовать все актиниды , замыкая ядерный топливный цикл и потенциально увеличивая энергию, извлекаемую из природного урана , примерно в 60 раз.

Переработка должна строго контролироваться и тщательно выполняться на современных объектах высокоспециализированным персоналом. Пучки твэлов, которые поступают на площадки с АЭС (после охлаждения в течение нескольких лет), полностью растворяются в химических ваннах, что может представлять опасность загрязнения, если не управлять ими должным образом. Таким образом, завод по переработке должен рассматриваться как современный химический объект, а не как ядерный.

Относительно высокая стоимость связана с переработкой отработавшего топлива по сравнению с прямоточным топливным циклом, но использование топлива может быть увеличено, а объемы отходов уменьшены. Переработка ядерного топлива регулярно проводится в Европе, России и Японии. В Соединенных Штатах администрация Обамы отказалась от планов президента Буша по переработке в промышленных масштабах и вернулась к программе, ориентированной на научные исследования, связанные с переработкой.

Отдельные компоненты и расположение

Потенциально полезные компоненты, используемые при ядерной переработке, включают определенные актиниды (плутоний, уран и некоторые второстепенные актиниды ). Более легкие элементы компоненты включают в себя продукты деления , продукты активации и облицовку .

материал расположение
плутоний, второстепенные актиниды , переработанный уран деление в быстрых , термоядерных или подкритических реакторах
переработанный уран, оболочка, фильтры менее жесткое хранение как отходы среднего уровня активности
долгоживущие продукты деления и активации ядерная трансмутация или геологическое хранилище
среднеактивные продукты деления 137 Cs и 90 Sr среднесрочное хранение как высокоактивные отходы
полезные радионуклиды, редкоземельные элементы (лантаноиды) и благородные металлы промышленное и медицинское использование

История

Первые крупномасштабные ядерные реакторы были построены во время Второй мировой войны . Эти реакторы были разработаны для производства плутония для использования в ядерном оружии . Поэтому единственной необходимой переработкой было извлечение плутония (без загрязнения продуктами деления ) из отработавшего природного уранового топлива. В 1943 г. было предложено несколько методов отделения относительно небольшого количества плутония от урана и продуктов деления. Первый выбранный метод, процесс осаждения, называемый процессом фосфата висмута , был разработан и испытан в Национальной лаборатории Ок-Ридж (ORNL) в период с 1943 по 1945 год для производства плутония в количестве для оценки и использования в программах вооружений США . ORNL произвел первые макроскопические количества (граммы) выделенного плутония с помощью этих процессов.

Процесс фосфата висмута впервые был запущен в крупном масштабе на Хэнфордской площадке в конце 1944 года. Он был успешным для выделения плутония в чрезвычайной ситуации, существовавшей тогда, но у него был существенный недостаток: невозможность извлечения урана.

Первый успешный процесс экстракции растворителем для извлечения чистого урана и плутония был разработан в ORNL в 1949 году. Процесс PUREX является текущим методом экстракции. Сепарационные заводы были также построены на участке Саванна-Ривер и небольшой завод на перерабатывающем заводе Вест-Вэлли, который был закрыт к 1972 году из-за неспособности соответствовать новым нормативным требованиям.

Переработка гражданского топлива уже давно применяется на заводе COGEMA в Ла-Гааге во Франции, заводе Селлафилд в Великобритании, химическом комбинате « Маяк» в России, а также на таких объектах, как завод Токай в Японии, завод Тарапур в Индии и ненадолго на заводе по переработке в Уэст-Вэлли в США.

В октябре 1976 года обеспокоенность распространением ядерного оружия (особенно после того, как Индия продемонстрировала потенциал ядерного оружия с использованием технологии переработки) вынудила президента Джеральда Форда издать президентскую директиву о приостановлении на неопределенный срок коммерческой переработки и рециркуляции плутония в США. 7 апреля 1977 года президент Джимми Картер запретил переработку отработавшего ядерного топлива коммерческих реакторов . Ключевым вопросом, определяющим эту политику, был риск распространения ядерного оружия за счет отвлечения плутония из гражданского топливного цикла, а также побуждение других стран последовать примеру США. После этого переработку отработавшего ядерного топлива продолжали только страны, которые уже имели крупные инвестиции в инфраструктуру переработки. Президент Рейган снял запрет в 1981 году, но не предоставил существенной субсидии, которая была бы необходима для начала коммерческой переработки.

В марте 1999 года Департамент энергетики США (DOE) изменила свою политику и подписал контракт с консорциумом из Duke Energy , COGEMA и Стоун и Вебстер (DCS) для проектирования и эксплуатации смешанного оксидного (МОХ) топлива изготовления объекта. Подготовка площадки на участке Саванна-Ривер (Южная Каролина) началась в октябре 2005 года. В 2011 году газета New York Times сообщила: «... через 11 лет после того, как правительство заключило контракт на строительство, стоимость проекта выросла почти до 5 миллиардов долларов. огромная конструкция из бетона и стали представляет собой полуфабрикат, и правительству еще предстоит найти ни одного покупателя, несмотря на предложения выгодных субсидий ». TVA (в настоящее время наиболее вероятный заказчик) заявила в апреле 2011 года, что отложит принятие решения до тех пор, пока не увидит, как МОКС-топливо работает во время ядерной аварии на Фукусима-дайити .

Технологии разделения

Вода и органические растворители

PUREX

PUREX , текущий стандартный метод, является аббревиатурой стояния в течение P lutonium и U ranium R ecovery путем EX тяги . Процесс PUREX - это метод жидкостно-жидкостной экстракции, используемый для переработки отработавшего ядерного топлива для извлечения урана и плутония , независимых друг от друга, из продуктов деления . В настоящее время это наиболее разработанный и широко используемый процесс в промышленности.

При использовании в качестве топлива коммерческих реакторов, извлеченный плутоний обычно содержит слишком много Pu-240, чтобы его можно было считать «оружейным» плутонием, идеальным для использования в ядерном оружии. Тем не менее высоконадежное ядерное оружие может быть создано на всех уровнях технической сложности с использованием плутония реакторного качества. Более того, реакторы, способные к частой перегрузке топлива, могут использоваться для производства плутония оружейного качества , который впоследствии может быть рекуперирован с помощью PUREX. По этой причине химические вещества PUREX находятся под контролем.

Обработка плутония

Модификации PUREX

UREX

Процесс PUREX можно модифицировать для создания процесса UREX ( UR anium EX traction), который можно было бы использовать для экономии места внутри мест захоронения высокоактивных ядерных отходов , таких как хранилище ядерных отходов Юкка-Маунтин , путем удаления урана, который составляет обширную территорию. большая часть массы и объема использованного топлива и его переработка в виде переработанного урана .

Процесс UREX - это процесс PUREX, который был модифицирован для предотвращения извлечения плутония. Это можно сделать, добавив восстановитель плутония перед первым этапом извлечения металла. В процессе UREX ~ 99,9% урана и> 95% технеция отделяются друг от друга, а также от других продуктов деления и актинидов . Ключевым моментом является добавление ацетогидроксамовой кислоты (AHA) в секции экстракции и очистки процесса. Добавление AHA значительно снижает экстрагируемость плутония и нептуния , обеспечивая несколько большую устойчивость к распространению, чем на стадии экстракции плутония в процессе PUREX.

TRUEX

Добавление второго агента экстракции, октил (фенил) -N, N-дибутил карбамоилметил- фосфин оксид (КМФО) в сочетании с трибутилфосфатом, (ТБФ), процесс PUREX может быть превращен в Truex ( ТР ANS U Ranić EX тяги) процесса. TRUEX был изобретен в США Аргоннской национальной лабораторией и предназначен для удаления трансурановых металлов (Am / Cm) из отходов. Идея состоит в том, что за счет снижения альфа-активности отходов большая часть отходов может быть удалена с большей легкостью. Как и PUREX, этот процесс работает по механизму сольватации .

ДИАМЕКС

В качестве альтернативы TRUEX был разработан процесс экстракции с использованием малондиамида. Преимущество процесса DIAMEX ( DIAM ide EX traction) заключается в предотвращении образования органических отходов, содержащих элементы, отличные от углерода , водорода , азота и кислорода . Такие органические отходы можно сжигать без образования кислых газов, которые могли бы способствовать кислотным дождям (хотя кислотные газы можно было бы утилизировать с помощью скруббера). Процесс DIAMEX разрабатывается в Европе французской CEA . Процесс достаточно зрелый, чтобы можно было построить промышленное предприятие с имеющимися знаниями о процессе. Как и PUREX, этот процесс работает по механизму сольватации.

SANEX

S планового CTI N ида EX тяги. В рамках управления второстепенными актинидами было предложено удалять лантаноиды и трехвалентные второстепенные актиниды из рафината PUREX таким способом, как DIAMEX или TRUEX. Чтобы актиниды, такие как америций, можно было повторно использовать в промышленных источниках или использовать в качестве топлива, необходимо удалить лантаноиды. Лантаноиды имеют большое нейтронное сечение и, следовательно, отравляют ядерную реакцию, вызванную нейтронами. На сегодняшний день система извлечения для процесса SANEX не определена, но в настоящее время несколько различных исследовательских групп работают над процессом. Например, французская CEA работает над процессом на основе бис-триазинилпиридина (BTP). Другие системы, такие как дитиофосфиновые кислоты, разрабатываются некоторыми другими специалистами.

UNEX

ООН iversal EX процесс тяги был разработан в России и Чехии ; он предназначен для полного удаления наиболее опасных радиоизотопов (Sr, Cs и второстепенные актиниды ) из рафината, остающегося после извлечения урана и плутония из отработанного ядерного топлива . Химия основана на взаимодействии цезия и стронция с полиэтиленгликолем и карборан- анионом кобальта (известным как хлорированный дикарболлид кобальта). Актиниды экстрагируются CMPO, а разбавитель представляет собой полярный ароматический углеводород, такой как нитробензол . Другие разбавители , такие как мета -nitrobenzotri фторид и фенил , трифторметил сульфон были предложены , а также.

Электрохимические и ионообменные методы

Сообщалось об экзотическом методе с использованием электрохимии и ионного обмена в карбонате аммония . Сообщалось также о других методах извлечения урана с использованием ионного обмена в щелочном карбонате и «коллоидном» оксиде свинца.

Устаревшие методы

Фосфат висмута

Процесс фосфата висмута - устаревший процесс, который добавляет значительное количество ненужного материала к конечным радиоактивным отходам. Процесс фосфата висмута был заменен процессами экстракции растворителем. Процесс фосфата висмута был разработан для извлечения плутония из ядерных топливных стержней с алюминиевой оболочкой , содержащих уран. Топливо сбрасывали кипячением в каустической соде . После снятия оболочки металлический уран растворяли в азотной кислоте .

Плутоний в этот момент находится в степени окисления +4. Затем его осаждали из раствора добавлением нитрата висмута и фосфорной кислоты с образованием фосфата висмута. С этим соосаждался плутоний . Надосадочная жидкость (содержащие многие из продуктов деления ) была отделена от твердого вещества. Затем осадок растворяли в азотной кислоте перед добавлением окислителя (такого как перманганат калия ) для получения PuO 2 2+ . Плутоний поддерживался в степени окисления +6 добавлением дихроматной соли.

Затем фосфат висмута повторно осаждали, оставляя плутоний в растворе, и добавляли соль железа (II) (такую ​​как сульфат железа ). Плутоний снова повторно осаждали с использованием носителя из фосфата висмута и добавления комбинации солей лантана и фторида , образуя твердый носитель из фторида лантана для плутония. Добавление щелочи дает оксид. Объединенный оксид лантана и плутония собирали и экстрагировали азотной кислотой с образованием нитрата плутония.

Гексон или редокс

Это процесс экстракции жидкость-жидкость, в котором в качестве экстрагента используется метилизобутилкетон . Экстракция осуществляется по механизму сольватации . Недостатком этого процесса является необходимость использования высаливающего реагента ( нитрата алюминия ) для увеличения концентрации нитрата в водной фазе для получения приемлемого коэффициента распределения (значение D). Также гексон разлагается концентрированной азотной кислотой. Этот процесс был заменен процессом PUREX.

Пу 4+ + 4НО-
3
+ 2S → [Pu (NO
3
)
4
S
2
]

Бутекс, β, β'-дибутиоксидиэтиловый эфир

Процесс, основанный на процессе сольватационной экстракции с использованием вышеупомянутого триэфирного экстрагента. Недостатком этого процесса является необходимость использования высаливающего реагента ( нитрата алюминия ) для увеличения концентрации нитрата в водной фазе для получения приемлемого коэффициента распределения. Этот процесс использовался в Windscale много лет назад. Этот процесс был заменен PUREX, который показал себя как лучшую технологию для крупномасштабной переработки.

Пиропроцессинг

Наиболее развитым, хотя и не имеющим коммерческого применения, альтернативным методом переработки является пиропроцессинг , предложенный как часть изображенного интегрального быстрого реактора (IFR) на металлическом топливе и концепции быстрого натриевого реактора 1990-х годов. После растворения отработавшего топлива в расплаве соли все рециклируемые актиниды , состоящие в основном из плутония и урана, хотя и с небольшими важными составляющими, извлекаются с помощью электрорафинирования / электролитического извлечения . Полученная смесь постоянно сохраняет плутоний в неразделенной гамма- и альфа-излучающей актинидной форме, что также является умеренно самозащитой в случае кражи.

Пиропроцессинг - это общий термин для высокотемпературных методов. Растворителями являются расплавленные соли (например, LiCl + KCl или LiF + CaF 2 ) и расплавленные металлы (например, кадмий, висмут, магний), а не вода и органические соединения. Электроочистка , дистилляция и экстракция растворителем являются общими этапами.

Эти процессы в настоящее время не широко используются во всем мире, но они были впервые применены в Аргоннской национальной лаборатории, а текущие исследования также проводятся в CRIEPI в Японии, Институте ядерных исследований Ржежа в Чешской Республике, Центре атомных исследований Индиры Ганди в Индии и KAERI. в Южной Корее.

Преимущества

  • Принципы, лежащие в их основе, хорошо понятны, и для их принятия не существует серьезных технических препятствий.
  • Легко применяется для отработавшего топлива с высоким выгоранием и требует небольшого времени на охлаждение, так как рабочие температуры уже высоки.
  • Не использует растворители, содержащие водород и углерод, которые являются замедлителями нейтронов, создающими риск аварий, связанных с критичностью, и могут поглощать продукт деления тритий и углерод-14 продукта активации в разбавленных растворах, которые нельзя разделить позже.
    • В качестве альтернативы волоокисление может удалить 99% трития из отработанного топлива и восстановить его в виде крепкого раствора, подходящего для использования в качестве источника трития.
  • Более компактные, чем водные методы, позволяют производить переработку на площадке реактора, что позволяет избежать транспортировки отработавшего топлива и проблем с его безопасностью, вместо этого храня гораздо меньший объем продуктов деления на площадке в качестве высокоактивных отходов до вывода из эксплуатации . Например, топливные циклы интегрального реактора на быстрых нейтронах и реактора на расплавленных солях основаны на пиропроцессинге на месте.
  • Он может разделять многие или даже все актиниды одновременно и производить высокорадиоактивное топливо, которым труднее манипулировать для кражи или создания ядерного оружия. (Однако эта трудность была поставлена ​​под сомнение.) В отличие от этого процесс PUREX был разработан для отделения плутония только для оружия, и он также оставляет позади второстепенные актиниды ( америций и кюрий ), производя отходы с более долгоживущей радиоактивностью.
  • Большая часть радиоактивности в примерно 10 2 до 10 5 лет после использования ядерного топлива производится актинидов, так как нет продуктов деления с периодом полураспада в этом диапазоне. Эти актиниды могут служить топливом для быстрых реакторов , поэтому их извлечение и повторное использование (деление) увеличивает выработку энергии на килограмм топлива, а также снижает долговременную радиоактивность отходов.

Недостатки

  • Репроцессинг в целом в настоящее время (2005 г.) не в пользу, а на предприятиях, где проводится репроцессинг, уже построены заводы PUREX. Следовательно, спрос на новые пирометаллургические системы невелик, хотя он может быть, если программы реакторов поколения IV станут реальностью.
  • Использованная соль пиропереработки менее пригодна для переработки в стекло, чем отходы, полученные в процессе PUREX.
  • Если цель состоит в том, чтобы уменьшить долговечность отработавшего ядерного топлива в реакторах горелок, тогда должны быть достигнуты лучшие степени извлечения второстепенных актинидов.

Электролиз

Методы электролиза основаны на разнице стандартных потенциалов урана, плутония и минорных актинидов в солевом расплаве. Стандартный потенциал урана самый низкий, поэтому при приложении потенциала уран будет восстанавливаться на катоде из расплавленного солевого раствора раньше других элементов.

Экспериментальная ячейка электроочистки в Аргоннской национальной лаборатории
PYRO-A и -B для IFR

Эти процессы были разработаны Аргоннской национальной лабораторией и использовались в проекте интегрального быстрого реактора .

PYRO-A - это средство отделения актинидов (элементов в семействе актинидов , обычно более тяжелых, чем U-235) от неактинидов. Отработанное топливо помещается в анодную корзину, которая погружена в расплавленный солевой электролит. Подается электрический ток, заставляя металлический уран (или иногда оксид, в зависимости от отработавшего топлива) оседать на твердом металлическом катоде, в то время как другие актиниды (и редкоземельные элементы) могут поглощаться жидким катодом из кадмия . Многие продукты деления (например, цезий , цирконий и стронций ) остаются в соли. В качестве альтернативы электроду из расплавленного кадмия можно использовать катод из расплавленного висмута или твердый алюминиевый катод.

В качестве альтернативы электролиза, то хотел металл может быть выделен с помощью расплавленного сплава из в электроположительном металле и менее химически активный металл.

Поскольку большая часть долговременной радиоактивности и объема отработавшего топлива происходит от актинидов, удаление актинидов приводит к образованию более компактных отходов, которые не столь опасны в долгосрочной перспективе. Затем радиоактивность этих отходов упадет до уровня различных природных минералов и руд в течение нескольких сотен, а не тысяч лет.

Смешанные актиниды, полученные пирометаллической обработкой, можно снова использовать в качестве ядерного топлива, поскольку практически все они либо делящиеся , либо воспроизводящие , хотя многие из этих материалов потребуют эффективного сжигания реактора-размножителя на быстрых нейтронах . В спектре тепловых нейтронов концентрации нескольких тяжелых актинидов ( кюрий- 242 и плутоний-240 ) могут стать довольно высокими, создавая топливо, которое существенно отличается от обычного урана или смешанных уран-плутониевых оксидов (МОКС), которые использовались в большинстве современных реакторов. предназначен для использования.

Другой пирохимический процесс, процесс PYRO-B , был разработан для обработки и рециркуляции топлива трансмиттерного реактора ( реактора-размножителя на быстрых нейтронах, предназначенного для преобразования трансурановых ядерных отходов в продукты деления). Типичное трансмутирующее топливо не содержит урана и содержит восстановленные трансурановые элементы в инертной матрице, такой как металлический цирконий . При обработке такого топлива PYRO-B стадия электрорафинирования используется для отделения остаточных трансурановых элементов от продуктов деления и рециркуляции трансурановых элементов в реактор для деления. Недавно образовавшийся технеций и йод извлекаются для включения в мишени для трансмутации, а другие продукты деления отправляются в отходы.

Волоокисление

Волоксидное окисление (для объемного окисления ) включает нагревание оксидного топлива кислородом, иногда с чередованием окисления и восстановления, или чередование окисления озоном до триоксида урана с разложением путем обратного нагревания до октоксида триурана . Основная цель заключается в улавливании трития в виде водяного пара, содержащего тритий, перед дальнейшей обработкой, где было бы трудно удержать тритий. Другие летучие элементы покидают топливо и должны быть восстановлены, особенно йод , технеций и углерод-14 . Волоксидация также разрушает топливо или увеличивает его площадь поверхности, чтобы улучшить проникновение реагентов на следующих стадиях переработки.

Улетучивание изолированно

Простое нагревание отработавшего оксидного топлива в инертной атмосфере или вакууме при температуре от 700 ° C до 1000 ° C в качестве первой стадии переработки может удалить несколько летучих элементов, включая цезий, изотоп которого цезий-137 выделяет около половины тепла, выделяемого отработавшим газом. топливо в течение следующих 100 лет охлаждения (однако большая часть другой половины состоит из стронция-90 , который имеет аналогичный период полураспада). Расчетный общий баланс массы для 20 000 г переработанного топлива с оболочкой 2 000 г составляет:

Вход Остаток Цеолитовый
фильтр
Угольный
фильтр

Фильтры твердых частиц
Палладий 28 год 14 14
Теллур 10 5 5
Молибден 70 70
Цезий 46 46
Рубидий 8 8
Серебряный 2 2
Йод 4 4
Облицовка 2000 г. 2000 г.
Уран 19218 19218 ?
Другие 614 614 ?
Общий 22000 21851 145 4 0

Летучесть фторидов

Синие элементы содержат летучие фториды или уже летучие; зеленые элементы не содержат летучих хлоридов; красные элементы не имеют ни того, ни другого, но сами элементы или их оксиды летучие при очень высоких температурах. Выход через 10 0,1,2,3 лет после деления , не считая более позднего захвата нейтронов , составляет 100%, а не 200%. Бета-распад Kr-85Rb , Sr-90Zr , Ru-106Pd , Sb-125Te , Cs-137Ba , Ce-144Nd , Sm-151Eu , Eu-155Gd видимый .

В процессе летучести фторида фтор реагирует с топливом. Фтор настолько реактивен, чем даже кислород, что мелкие частицы измельченного оксидного топлива воспламеняются при падении в камеру, полную фтора. Это известно как фторирование пламенем; выделяемое тепло способствует протеканию реакции. Большая часть урана , составляющего основную часть топлива, превращается в гексафторид урана , форму урана, используемую при обогащении урана , которая имеет очень низкую температуру кипения. Технеций , основной долгоживущий продукт деления , также эффективно превращается в летучий гексафторид. Некоторые другие элементы также образуют аналогичные летучие гексафториды, пентафториды или гептафториды. Летучие фториды можно отделить от избыточного фтора конденсацией, а затем отделить друг от друга фракционной перегонкой или селективным восстановлением . Гексафторид урана и гексафторид технеция имеют очень близкие точки кипения и давление паров, что делает полное разделение более трудным.

Многие испарившиеся продукты деления - это те же самые продукты , которые испаряются при нефторировании при более высоких температурах, такие как йод , теллур и молибден ; заметные различия состоят в том, что технеций улетучивается, а цезий - нет.

Некоторые трансурановые элементы, такие как плутоний , нептуний и америций, могут образовывать летучие фториды, но эти соединения нестабильны при понижении парциального давления фтора. Большая часть плутония и некоторая часть урана первоначально будут оставаться в золе, которая падает на дно пламенного фторирования. Отношение плутоний-уран в золе может даже приблизительно соответствовать составу, необходимому для топлива реактора на быстрых нейтронах . Дальнейшее фторирование золы может удалить весь уран, нептуний и плутоний в виде летучих фторидов; однако некоторые другие второстепенные актиниды могут не образовывать летучие фториды и вместо этого остаются с щелочными продуктами деления. Некоторые благородные металлы могут вообще не образовывать фториды, но остаются в металлической форме; однако гексафторид рутения относительно стабилен и летуч.

Перегонка остатка при более высоких температурах позволяет отделить фториды переходных металлов с более низкой температурой кипения и фториды щелочных металлов (Cs, Rb) от лантанидов с более высокой температурой кипения, а также фторидов щелочноземельных металлов (Sr, Ba) и иттрия . Используемые температуры намного выше, но их можно несколько снизить путем перегонки в вакууме. Если в качестве растворителя используется соль-носитель, такая как фторид лития или фторид натрия , высокотемпературная перегонка является способом отделения соли-носителя для повторного использования.

Конструкции реакторов на расплаве солей предусматривают непрерывную или частую переработку фторидов на летучесть. Цель состоит в том, чтобы вернуть актиниды в расплавленную топливную смесь для возможного деления, удаляя при этом продукты деления, которые являются нейтронными ядами или которые могут более надежно храниться вне активной зоны реактора в ожидании возможного переноса на постоянное хранение.

Летучесть и растворимость хлоридов

Многие элементы, которые образуют летучие фториды с высокой валентностью , также образуют летучие хлориды с высокой валентностью. Хлорирование и дистилляция - еще один возможный метод разделения. Последовательность разделения может существенно отличаться от последовательности для фторидов; например, тетрахлорид циркония и тетрахлорид олова , имеют относительно низкие точки кипения 331 ° С и 114,1 ° C. Хлорирование даже было предложено в качестве метода удаления циркониевой оболочки твэла вместо механического снятия оболочки.

Хлориды, вероятно, будет легче позже преобразоваться обратно в другие соединения, такие как оксиды, чем фториды.

Хлориды, оставшиеся после улетучивания, также могут быть разделены по растворимости в воде. Хлориды щелочных элементов, таких как америций , кюрий , лантаноиды , стронций , цезий , более растворимы, чем хлориды урана , нептуния , плутония и циркония .

Радиоаналитические разделения

Для определения распределения радиоактивных металлов в аналитических целях можно использовать смолы, пропитанные растворителем (SIR) . SIR - это пористые частицы, внутри пор которых содержится экстрагент. Этот подход позволяет избежать стадии разделения жидкость-жидкость, которая требуется при традиционной экстракции жидкость-жидкость . Для подготовки SIR для радиоаналитического разделения можно использовать органический Amberlite XAD-4 или XAD-7. Возможными экстрагентами являются, например, тригексилтетрадецилфосфонийхлорид (CYPHOS IL-101) или N, N0-диалкил-N, N0-дифенилпиридин-2,6-дикарбоксамиды (R-PDA; R = бутил, окти I, децил, додецил).

Экономика

Относительная экономика утилизации отходов переработки и промежуточного хранения и прямого захоронения была предметом многочисленных споров в течение первого десятилетия 2000-х годов. В исследованиях смоделирована общая стоимость топливного цикла системы переработки-рециркуляции, основанная на единовременной рециркуляции плутония в существующих тепловых реакторах (в отличие от предлагаемого цикла реактора-размножителя ), и проведено сравнение этих затрат с общими затратами на открытый топливный цикл с прямым утилизация. Диапазон результатов этих исследований очень широк, но все согласны с тем, что в текущих (2005 г.) экономических условиях вариант переработки-рециркуляции является более дорогостоящим.

Если переработка проводится только для снижения уровня радиоактивности отработавшего топлива, следует учитывать, что отработавшее ядерное топливо со временем становится менее радиоактивным. Спустя 40 лет его радиоактивность падает на 99,9%, хотя все еще требуется более тысячи лет, чтобы уровень радиоактивности приблизился к уровню природного урана. Однако уровень трансурановых элементов , включая плутоний-239 , остается высоким на протяжении более 100 000 лет, поэтому, если эти элементы не используются повторно в качестве ядерного топлива, то эти элементы необходимо надежно утилизировать из-за причин распространения ядерного оружия, а также радиационной опасности.

25 октября 2011 года комиссия Комиссии по атомной энергии Японии обнародовала в ходе заседания расчеты стоимости утилизации ядерного топлива для выработки электроэнергии. Эти затраты могут вдвое превышать затраты на прямое геологическое захоронение отработавшего топлива: затраты на извлечение плутония и обращение с отработавшим топливом оцениваются в 1,98–2,14 иен за киловатт-час произведенной электроэнергии. Утилизация отработавшего топлива как отходов будет стоить всего от 1 до 1,35 иены за киловатт-час.

В июле 2004 года японские газеты сообщили, что правительство Японии оценило стоимость утилизации радиоактивных отходов, что противоречит утверждениям четырех месяцев назад о том, что таких оценок сделано не было. Стоимость вариантов без переработки оценивается от четверти до трети (5,5–7,9 млрд долларов) от стоимости переработки (24,7 млрд долларов). В конце 2011 года стало ясно, что Масая Ясуи, который в 2004 году был директором Отдела планирования политики в области ядерной энергетики, в апреле 2004 года поручил своему подчиненному скрыть данные. Тот факт, что данные были намеренно скрыты, вынудил министерство повторно расследовать дело и пересмотреть вопрос о наказании причастных к этому должностных лиц.

Список сайтов

Страна Сайт переработки Тип топлива Процедура
Производительность переработки тЧМ / год

Период ввода в эксплуатацию или эксплуатации
 Бельгия Мол LWR , MTR (реактор для испытания материалов) 80 1966–1974
 Китай промежуточная пилотная установка 60–100 1968-начало 1970-х гг.
 Китай Завод 404 50 2004 г.
 Германия Карлсруэ, ВАК LWR 35 год 1971–1990
 Франция Маркуль, UP 1 Военный 1200 1958–1997
 Франция Маркуль, CEA APM FBR PUREX DIAMEX SANEX 6 1988 – настоящее время
 Франция Ла Гаага, UP 2 LWR PUREX 900 1967–1974
 Франция Ла-Хаг, UP 2–400 LWR PUREX 400 1976–1990
 Франция Ла-Гаага , UP 2–800 LWR PUREX 800 1990 г.
 Франция Ла Гаага , UP 3 LWR PUREX 800 1990 г.
 Соединенное Королевство Виндскейл, B204 Магнокс BUTEX 750 1956–1962 гг.
 Соединенное Королевство Селлафилд , B205 Магнокс PUREX 1500 1964 г.
 Соединенное Королевство Dounreay FBR 8 1980 г.
 Соединенное Королевство THORP AGR , LWR PUREX 900 1994-2018
 Италия Ротонделла Торий 5 1968 (остановка)
 Индия Тромбай Военный PUREX 60 1965 г.
 Индия Тарапур PHWR PUREX 100 1982 г.
 Индия Калпаккам PHWR и FBTR PUREX 100 1998 г.
 Индия Тарапур PHWR 100 2011 г.
 Израиль Димона Военный 60–100 ~ 1960 – настоящее время
 Япония Токаймура LWR 210 1977-2006
 Япония Роккашо LWR 800 2021 г.
 Пакистан Новые лаборатории , Равалпинди Военные / Плутоний / Торий 80 1982 – настоящее время
 Пакистан Ядерный комплекс Хушаб , атомный город Пакистана HWR / Военные / Тритий 22 кг 1986 – настоящее время
 Россия Завод Маяк Б Военный 400 1948–196?
 Россия Завод Маяк ББ, РТ-1 LWR Разделение PUREX + Np 400 1978 г.
 Россия Томск-7 Радиохимический завод Военный 6000 1956 г.
 Россия Железногорск (Красноярск-26) Военный 3500 1964– ~ 2010
 Россия Железногорск , РТ-2 ВВЭР 800 в стадии строительства (2030)
 США , Вашингтон Хэнфорд сайт Военный фосфат висмута, REDOX, PUREX 1944–1988
 США , Южная Каролина Сайт реки Саванна Военные / LWR / HWR / Тритий PUREX, REDOX, THOREX, разделение Np 5000 1952–2002 гг.
 США , Нью-Йорк Западная долина LWR PUREX 300 1966–1972 гг.
 США , Северная Каролина Barnwell LWR PUREX 1500 никогда не разрешалось работать
 США , ID INL LWR PUREX -

Смотрите также

использованная литература

дальнейшее чтение

  • Уильямсон, Массачусетс; Уиллит, JL (2011). «Технологические схемы пиропроцессинга для переработки отработанного ядерного топлива» (PDF) . Ядерная инженерия и технологии . 43 (4): 329–334. DOI : 10,5516 / NET.2011.43.4.329 .
  • До, CE; Чанг, Ю.И.; Ханнум, WH (1997). «Интегральный реактор на быстрых нейтронах - обзор». Прогресс в атомной энергетике . 31 (1–2): 3–11. DOI : 10.1016 / 0149-1970 (96) 00001-7 .
  • Агентство по ядерной энергии ОЭСР, Экономика ядерного топливного цикла , Париж, 1994 г.
  • I. Хенсинг и В. Шульц, Экономическое сравнение вариантов ядерного топливного цикла, Energiewirtschaftlichen Instituts, Кельн, 1995.
  • Cogema, Reprocessing-Recycling: Industrial Stakes, презентация Konrad-Adenauer-Stiftung, Бонн, 9 мая 1995 г.
  • Агентство по ядерной энергии ОЭСР, Плутониевое топливо: оценка, Париж, 1989.
  • Национальный исследовательский совет, «Ядерные отходы: технологии разделения и трансмутации», Национальная академия прессы, Вашингтон, округ Колумбия, 1996 г.

внешние ссылки