Долгоживущий продукт деления - Long-lived fission product
Долгоживущие продукты деления (LLFPs) радиоактивные материалы с длительным периодом полураспада (более 200000 лет) производства ядерного деления из урана и плутония . Из-за их стойкой радиотоксичности необходимо изолировать их от человека и биосферы и поместить в хранилища ядерных отходов на геологический период времени.
Эволюция радиоактивности в ядерных отходах
Ядерное деление производит продукты деления , а также актиниды из ядерных топливных ядер , которые захватывают нейтроны , но не в состоянии деления и продукты активации от нейтронной активации реактора или окружающих среды материалов.
В ближайщем будущем
Высокая краткосрочная Радиоактивность из отработанного ядерного топлива , в первую очередь от продуктов деления с коротким периодом полураспада . Радиоактивность в смеси продуктов деления состоит в основном из короткоживущих изотопов, таких как 131 I и 140 Ba, примерно через четыре месяца 141 Ce, 95 Zr / 95 Nb и 89 Sr составляют наибольшую долю, а примерно через два или три года наибольшую долю составляют изотопы. акцию занимают 144 Ce / 144 Pr, 106 Ru / 106 Rh и 147 Pm. Обратите внимание, что в случае выброса радиоактивности из энергетического реактора или отработанного топлива, происходит выброс только некоторых элементов. В результате изотопная сигнатура радиоактивности сильно отличается от ядерного взрыва на открытом воздухе, когда все продукты деления рассредоточены.
Средноживущие продукты деления
| Реквизит: Единица: |
t ½ ( а ) |
Доходность ( % ) |
Q * ( кэВ ) |
βγ * |
|---|---|---|---|---|
| 155 евро | 4,76 | 0,0803 | 252 | βγ |
| 85 кр | 10,76 | 0,2180 | 687 | βγ |
| 113м кд | 14.1 | 0,0008 | 316 | β |
| 90 Sr | 28,9 | 4,505 | 2826 | β |
| 137 Cs | 30,23 | 6,337 | 1176 | β γ |
| 121 м Sn | 43,9 | 0,00005 | 390 | βγ |
| 151 см | 88,8 | 0,5314 | 77 | β |
После нескольких лет охлаждения большая часть радиоактивности приходится на продукты деления цезий-137 и стронций-90 , каждый из которых образуется примерно в 6% делений и имеет период полураспада около 30 лет. Другие продукты деления с аналогичным периодом полураспада имеют гораздо более низкие выходы продуктов деления , более низкую энергию распада , а некоторые ( 151 Sm, 155 Eu, 113m Cd) также быстро разрушаются в результате захвата нейтронов , еще находясь в реакторе, поэтому не несут ответственности за большее количество. чем крошечная доля производства радиации в любое время. Таким образом, в период от нескольких лет до нескольких сот лет после использования, радиоактивность отработавшего топлива может быть смоделирована просто как экспоненциальное затухание от 137 Cs и 90 Sr. Они иногда называют средний сроком продуктов деления.
Криптон-85 , третий по активности MLFP, представляет собой благородный газ, который может улетучиваться во время текущей ядерной переработки ; однако его инертность означает, что он не концентрируется в окружающей среде, а диффундирует до однородной низкой концентрации в атмосфере. Отработавшее топливо в США и некоторых других странах вряд ли будет переработано в течение нескольких десятилетий после использования, и к тому времени большая часть 85 Kr разложится.
Актиниды
|
Актиниды и продукты деления по периоду полураспада
|
||||||||
|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
| Актиниды по цепочке распада |
Период полураспада ( а ) |
Продукты деления из 235 U по доходности | ||||||
| 4 п | 4 п +1 | 4 п +2 | 4 п +3 | |||||
| 4,5–7% | 0,04–1,25% | <0,001% | ||||||
| 228 Ра № | 4–6 а | † | 155 Eu þ | |||||
| 244 см ƒ | 241 Pu ƒ | 250 КФ | 227 Ас № | 10–29 а | 90 Sr | 85 кр | 113м кд þ | |
| 232 U ƒ | 238 Pu ƒ | 243 см ƒ | 29–97 а | 137 Cs | 151 см þ | 121 м Sn | ||
| 248 Bk | 249 Cf ƒ | 242m Am ƒ | 141–351 а |
Никакие продукты деления не |
||||
| 241 Am ƒ | 251 Cf ƒ | 430–900 а | ||||||
| 226 Ra № | 247 Bk | 1,3–1,6 тыс. Лет назад | ||||||
| 240 Pu | 229 Чт | 246 см ƒ | 243 Am ƒ | 4,7–7,4 тыс. Лет | ||||
| 245 см ƒ | 250 см | 8,3–8,5 тыс. Лет | ||||||
| 239 Pu ƒ | 24,1 тыс. Лет назад | |||||||
| 230 Чт № | 231 Па № | 32–76 тыс. Лет назад | ||||||
| 236 Np ƒ | 233 U ƒ | 234 У № | 150–250 тыс. Лет назад | ‡ | 99 Tc ₡ | 126 Sn | ||
| 248 см | 242 Pu | 327–375 тыс. Лет назад | 79 Se ₡ | |||||
| 1,53 млн лет | 93 Zr | |||||||
| 237 Np ƒ | 2,1–6,5 млн лет | 135 Cs ₡ | 107 Pd | |||||
| 236 U | 247 см ƒ | 15–24 млн лет | 129 I ₡ | |||||
| 244 Pu | 80 млн лет |
... не более 15,7 млн лет |
||||||
| 232 Чт № | 238 У № | 235 U ƒ№ | 0,7–14,1 млрд лет | |||||
|
Легенда для верхнего индекса символов |
||||||||
После того, как 137 Cs и 90 Sr распадутся до низких уровней, основная часть радиоактивности отработавшего топлива происходит не от продуктов деления, а от актинидов , особенно плутония-239 (период полураспада 24 тыс. Лет ), плутония-240 (6,56 тыс. Лет), америция-241. (432 года), америций-243 (7,37 тыс. Лет), кюрий- 245 (8,50 тыс. Лет) и кюрий-246 (4,73 тыс. Лет). Их можно восстановить путем ядерной переработки (до или после распада 137 Cs и 90 Sr) и расщепить, что дает возможность значительно снизить радиоактивность отходов в масштабе времени примерно от 10 3 до 10 5 лет. 239 Pu может использоваться в качестве топлива в существующих тепловых реакторах , но некоторые второстепенные актиниды, такие как 241 Am, а также неделящийся и менее плодородный изотоп плутония-242 , лучше разрушаются в быстрых реакторах , подкритических реакторах с ускорителем или термоядерном синтезе. реакторы .
Долгоживущие продукты деления
В масштабах более 10 5 лет продукты деления, в основном 99 Tc , снова составляют значительную долю оставшейся, хотя и более низкой радиоактивности, наряду с более долгоживущими актинидами, такими как нептуний-237 и плутоний-242 , если они не были уничтожены.
Наиболее распространенные долгоживущие продукты деления имеют полную энергию распада около 100–300 кэВ, только часть которой появляется в бета-частице; остальное теряется нейтрино , которое не действует. Напротив, актиниды подвергаются множественным альфа-распадам , каждый с энергией распада около 4–5 МэВ.
Только семь продуктов деления имеют длительные периоды полураспада, и они намного превышают 30 лет, в диапазоне от 200 000 до 16 миллионов лет. Они известны как долгоживущие продукты деления (LLFP). Три имеют относительно высокую урожайность, около 6%, в то время как остальные имеют гораздо более низкую урожайность. (В этот список из семи не включены изотопы с очень медленным распадом и периодом полураспада, превышающие возраст Вселенной, которые эффективно стабильны и уже обнаружены в природе, а также несколько нуклидов, таких как технеций- 98 и самарий- 146, которые » затененные «от бета-распада и могут возникать только как прямые продукты деления, а не как продукты бета-распада более богатых нейтронами исходных продуктов деления. Затененные продукты деления имеют выходы порядка одной миллионной от йода-129.)
7 долгоживущих продуктов деления
| Нуклид | т 1 ⁄ 2 | Урожай |
Энергия распада |
Режим распада |
|---|---|---|---|---|
| ( Ма ) | (%) | ( кэВ ) | ||
| 99 Тс | 0,211 | 6,1385 | 294 | β |
| 126 Sn | 0,230 | 0,1084 | 4050 | β γ |
| 79 Se | 0,327 | 0,0447 | 151 | β |
| 93 Zr | 1,53 | 5,4575 | 91 | βγ |
| 135 Cs | 2.3 | 6,9110 | 269 | β |
| 107 Pd | 6.5 | 1,2499 | 33 | β |
| 129 Я | 15,7 | 0,8410 | 194 | βγ |
Первые три имеют одинаковый период полураспада - от 200 до 300 тысяч лет; последние четыре имеют более длительный период полураспада, составляющий миллионы лет.
- Технеций-99 производит наибольшее количество радиоактивности LLFP. Он испускает бета-частицы от низкой до средней энергии, но не испускает гамма-лучи , поэтому имеет небольшую опасность при внешнем воздействии, но только при проглатывании. Однако химический состав технеция позволяет ему образовывать анионы ( пертехнетат , TcO 4 - ), которые относительно подвижны в окружающей среде.
- Олово-126 имеет большую энергию распада (из-за следующего за ним продукта распада с коротким периодом полураспада ) и является единственным LLFP, который испускает энергичное гамма-излучение , которое представляет опасность внешнего воздействия. Однако этот изотоп образуется в очень малых количествах при делении тепловыми нейтронами , поэтому энергия в единицу времени из 126 Sn составляет всего около 5% от 99 Tc для деления U-235, или на 20% для 65%. U-235 + 35% Pu-239. Быстрое деление может привести к более высоким выходам. Олово - это инертный металл, который мало подвижен в окружающей среде, что снижает риски для здоровья от его излучения.
- Селен-79 производится с низким выходом и излучает только слабое излучение. Его энергия распада в единицу времени должна составлять всего около 0,2% от энергии Tc-99.
- Цирконий-93 производится с относительно высоким выходом около 6%, но его распад в 7,5 раз медленнее, чем у Tc-99, а его энергия распада всего на 30% меньше; поэтому его выработка энергии изначально составляет всего 4% от Tc-99, хотя эта доля будет увеличиваться по мере распада Tc-99. 93 Zr действительно производит гамма-излучение, но с очень низкой энергией, а цирконий относительно инертен в окружающей среде.
-
Предшественник цезия-135 , ксенон-135 , производится с высокой скоростью более 6% делений, но является чрезвычайно мощным поглотителем тепловых нейтронов ( нейтронный яд ), так что большая часть его превращается в почти стабильный ксенон-136. прежде, чем он сможет распасться на цезий-135. Если 90% 135 Xe разрушается, тогда энергия распада оставшихся 135 Cs в единицу времени изначально будет только примерно на 1% больше, чем у 99 Tc. В быстром реакторе может быть уничтожено меньше Xe-135.
135 Cs - единственный щелочной или электроположительный LLFP; напротив, все основные среднеактивные продукты деления и второстепенные актиниды, кроме нептуния, являются щелочными и имеют тенденцию оставаться вместе во время переработки; при многих методах переработки, таких как солевой раствор или улетучивание соли, 135 Cs также останется в этой группе, хотя некоторые методы, такие как высокотемпературное улетучивание, могут разделить его. Часто щелочные отходы остекловываются с образованием высокоактивных отходов , которые будут включать 135 Cs.
Цезий деления содержит не только 135 Cs, но и стабильный, но поглощающий нейтроны 133 Cs (который тратит нейтроны и образует 134 Cs, который является радиоактивным с периодом полураспада 2 года), а также обычный продукт деления 137 Cs, который не поглощает нейтроны. но он очень радиоактивен, что делает обращение с ним более опасным и сложным; по всем этим причинам трансмутационное избавление от 135 Cs было бы более трудным. - Палладий-107 имеет очень длительный период полураспада, низкий выход (хотя выход деления плутония выше, чем выход деления урана-235 ) и очень слабое излучение. Его первоначальный вклад в излучение LLFP должен составлять только одну часть из 10000 для деления 235 U или 2000 для 65% 235 U + 35% 239 Pu. Палладий - благородный металл и чрезвычайно инертный.
- У йода-129 самый длительный период полураспада , 15,7 миллионов лет, и из-за его более высокого периода полураспада, более низкой фракции деления и энергии распада он производит лишь около 1% интенсивности радиоактивности, равной 99 Tc. Однако радиоактивный йод представляет собой непропорциональную биологическую опасность, поскольку щитовидная железа концентрирует йод. 129 I имеет период полураспада почти в миллиард раз больше, чем его более опасный сестринский изотоп 131 I; следовательно, с более коротким периодом полураспада и более высокой энергией распада 131 I примерно в миллиард раз более радиоактивен, чем более долгоживущий 129 I.
Сравнение радиоактивности LLFP
В целом, остальные шесть LLFP в отработавшем топливе теплового реактора первоначально выделяют лишь немногим более 10% энергии в единицу времени, чем Tc-99 для деления U-235, или 25% столько же для 65% -ного U-235. + 35% Pu-239. Приблизительно через 1000 лет после использования топлива радиоактивность среднеактивных продуктов деления Cs-137 и Sr-90 падает ниже уровня радиоактивности Tc-99 или LLFP в целом. (Актиниды, если их не удалить, будут излучать больше радиоактивности, чем любой другой на данный момент.) Примерно через 1 миллион лет радиоактивность Tc-99 упадет ниже, чем у Zr-93, хотя неподвижность последнего означает, что он, вероятно, все еще остается меньшая опасность. Примерно к 3 миллионам лет энергия распада Zr-93 станет ниже, чем у I-129.
Ядерная трансмутация рассматривается как метод утилизации, главным образом, для Tc-99 и I-129 , поскольку они оба представляют собой самые большие и имеют биологически опасные наибольшие захвата нейтронов поперечные сечения , хотя трансмутация по - прежнему медленно по сравнению с делением актинидов в реакторе. Трансмутация также рассматривалась для Cs-135, но почти наверняка не имеет смысла для других LLFP.